在国家自然科学基金项目（项目编号：22476201和22188102）资助下，中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队与北京理工大学张秀辉教授团队、宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授团队合作，在大气气溶胶界面提升CO2反应活性方面取得重要进展(图1)。研究成果以“Promotion of CO2 Reactivity by Organic Acid on Aerosol Surfaces”为题于近日发表于Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.5c06583)。
作为地球大气中最重要的温室气体之一，CO2打破了地球的能量平衡，导致全球变暖，甚至更严重的极端天气事件。工业上通常利用氨/胺捕获CO2的方式来进行减排，但以往的研究大多集中在水溶液介质中。众所周知，大气中广泛存在的气溶胶，其表面通常被认为是大气中一种重要的微反应介质，能促使反应加速，甚至可能使气相或液相中不发生的反应变成可能。然而，大气中氨/胺在气溶胶界面捕获CO2的反应尚未有探究，制约了对CO2自净能力的认识和评估。
本研究采用第一性质原理分子动力学模拟，结合流动管模拟实验，对CO2与氨/胺在气溶胶界面处的反应进行了探究。发现在含有甲酸（HCOOH）的表面上，由甲酸催化的氨/胺捕获CO2的能垒在6~8 kcal/mol范围内，在常温下很容易克服，且显著低于体相以及不含有机酸表面的反应能垒。实验研究进一步证实，有机酸显著加速了气溶胶表面氨/胺和CO2的反应。不同种类氨/胺的 N 位点的亲核能力决定了其和CO2的反应能垒。这些结果揭示了有机酸膜在提升CO2反应活性以及加速气溶胶界面化学过程中的重要催化作用。
论文的第一作者为中国科学院生态环境研究中心李浩副研究员和中国石油大学（华东）殷琪博士生，通讯作者为中国科学院生态环境研究中心楚碧武研究员、北京理工大学张秀辉教授和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授。研究得到了中国科学院生态环境研究中心贺泓院士的悉心指导。
图： 大气气溶胶界面氨/胺捕获CO2示意图
大气环境与污染控制实验室
2025年9月17日