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    郑明辉研究组在大气细颗粒中有机污染物的非靶标筛查方面取得新进展
    2022-07-21 | 编辑: | 【 】【打印】【关闭

      中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室郑明辉课题组在大气细颗粒物中有机污染物的非靶标筛查取得新进展,相关成果发表在Environ. Sci. Technol. (2021, 55, 109),(2022, 56, 7288),( 2022, 56, 7153)和Environ. Int. (10.1016/j.envint.2022.107421)上。 

      多环芳烃因具有三致毒性备受关注,传统分析方法仅针对美国或者欧盟限定的16种多环芳烃,大气中存在大量未被识别的新型芳烃类化合物。课题组利用傅里叶离子回旋共振质谱结合全二维气相色谱-飞行时间质谱对检测地区大气细颗粒物中的芳烃类化合物进行非靶标筛查,共计识别出386种芳香类化合物。根据识别可信度不同将化合物进行分类,结合标准物质准确定量了10余种芳烃,并初步探究其来源,进一步结合毒性当量因子识别出高风险的芳烃,为更准确评估此类化合物健康风险提供了依据。 

      大气颗粒物组分和来源极其复杂,其诱发疾病的毒性组分及健康危害机制仍不清楚,尤其是关键毒性组分不明,这给有针对性地控制大气颗粒物的健康风险带来了极大困难。课题组利用仪器分析,再结合EPA ToxCast项目数据库,从中筛查出76个ToxCast 化合物,其中21个化合物之前在大气中较少被关注,5个在大气中为首次报道。结合污染物的药代动力学模型,进一步筛选出大气中29个需优先关注的高风险污染物。将涉及29种大气污染物和31个人体分子靶点的267条化学-效应通路映射在一个二分网络中,从中发现12个主要的不良作用途径。表明大气中有机污染物除先前多报道的心血管和肺外,还可能通过改变细胞增殖、蛋白质稳定、受体结合和调节转录因子活性使不良反应发生在肝脏、肾脏、前列腺和骨骼。 

      气固分配和粒径分布是影响大气中有机污染物环境行为和人体暴露风险的关键因素。课题组结合仪器分析与化学计量学手段,筛选出88个在气相和细颗粒物中具有显著性差异的有机组分,发现一些酚类化合物、硝基化合物和氰化物主要分布在气相,邻苯二甲酸酯、酰胺、芳香酮和氮杂环化合物倾向存在于颗粒相。将这些化合物的实测气固分配系数与基于热平衡分配模型计算的理论值进行比较,发现部分化合物相差多个数量级。进一步通过ICRP模型和皮肤渗透模型估算了这些污染物经呼吸吸入和皮肤接触的人体日暴露量,并根据这些物质在心脏损伤、肝毒性、呼吸毒性、致癌性、雄激素受体、雌激素受体、芳香烃受体和氧化应激方面的毒性效应数据进行了毒性评估,发现了大气中10种比常规监测的PAH具有更高健康风险的新污染物。 

      不同人类活动排放的多环芳烃的化合物特征不同,课题组采集了不同时期的大气样品,结合仪器分析和聚类分析,结果表明不同时期颗粒物中芳香类化合物的组成特征不同。人为活动减少时期,芳香类化合物以低不饱和度和长烷基侧链取代的芳烃为主,可能主要来源于消费品使用,煤燃烧以及石油化工等相关产业的排放,CHO类化合物具有更高的氧化度,可能来自于氧化的芳烃类气溶胶,稠环PAHs的硝基衍生物是主要的CHNO类化合物,在此期间NOx和PAHs排放减少可能导致其同系物数量降低。本研究对识别大气颗粒物中芳香类化合物的来源,实施有效污染防控具有借鉴意义。 

      以上研究工作得到了国家自然科学基金重大研究计划培育项目和集成项目的资助。   

      论文第一作者分别为乔林和徐驰博士,通讯作者均为高丽荣和郑明辉研究员。   

    论文链接详见: 

    1. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c02290 

    2. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c06890 

    3. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.1c08829 

    4. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0160412022003488?via%3Dihub 

     

     环境化学与生态毒理学国家重点实验室 

    2022年7月20日

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