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  • 环境砷污染与地球演化历史

    　　2020年4月29日，国际著名学术刊物《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences，USA）在线发表了关于生命耐砷机制起源的研究论文"The Great Oxidation Event expanded the genetic repertoire of arsenic metabolism and cycling"，揭示了地球砷环境演变与微生物抗砷分子机制进化的因果关系。该研究由中国科学院生态环境研究中心朱永官团队和美国佛罗里达国际大学Barry P. Rosen团队联合完成。德国亥姆霍兹环境研究中心博士后陈松灿和中国科学院生态环境研究中心研究员孙国新为共同第一作者，朱永官研究员和Barry P. Rosen教授为本文的通讯作者。
    　　重构地球生命的起源和演化过程是地球环境科学和地球生物学研究中最具挑战的研究课题之一。生命从出现到进化需要不断适应有害的物理化学环境，包括重金属的毒害。砷是地球上分布最广的剧毒类金属，其氧化还原转化及环境行为影响着生命的演化进程。在地球演变历史中，砷的形态及其毒性随地表氧化还原状态的变化而不断改变。元古代早期（24.5–23.5亿年前）的大氧化事件（Great Oxidation Event，GOE）是地球大气首次大规模充氧事件，对砷生物地球化学循环产生了深远的影响。在大氧化事件之前，原始地球环境中氧气浓度极低，砷主要以三价还原态（如亚砷酸盐）的形式存在。随着氧气浓度的增加，环境中的三价砷被氧化为五价砷（如砷酸盐），导致原始生命首次暴露于五价砷的毒害之下，并成为威胁地球生命的一个重要环境因素。然而，生命是如何应对由大氧化事件导致的砷环境毒性的剧变尚不明确。
    　　该研究利用系统进化基因组学（phylogenomics）、分子钟理论（molecular clock）和生物进化模型（macro-evolutionary model），估算了目前报道的所有微生物砷解毒基因的起源时间，重构了大氧化事件前后微生物抗砷系统的演变，并结合地球化学证据阐述了砷在环境中的变化与生命耐砷分子机制进化的关系。研究结果表明，在三价砷主导的原始地球环境中，微生物砷解毒系统由还原态砷的抗性机制构成。主要途径包括三价砷的外排和甲基化，分别由亚砷酸转运蛋白（Acr3）和砷甲基转移酶（ArsM）介导。为了缓解由大氧化事件导致的五价砷的毒害作用，微生物进化出砷酸盐还原酶（ArsC），并与原有的砷外排机制共同组装出了五价砷的解毒途径。随着大气游离氧的积累，氧气被微生物利用以抵抗砷的毒性。其中，需氧酶ArsI（碳-砷裂解酶）和ArsH（甲基砷氧化酶）介导抗砷途径的产生和演化，使得微生物砷解毒系统进一步扩张（图1）。
    　　该联合团队长期致力于砷生物地球化学过程和微生物抗砷分子机制的研究，取得了一系列重要进展，相关成果已在Nature Plants，PNAS和Annual Review of Earth and Planetary Sciences等国际顶级学术期刊发表。本研究以微生物抗砷系统的进化为例，系统描绘了地球演化历史中生命对重金属环境毒性的适应过程，为阐明重金属元素循环、生命进化和地球演变之间的交互作用提供了新的视角。另外，该研究探索了新型“化石”—生物基因组在解决前沿进化生物学问题中的应用模式，所获得的结果对理解重金属污染环境下的生态学过程具有重要意义，为人类适应、调控、改造和治理污染环境提供一定的理论基础。
    　　本项目研究得到了国家自然科学基金（41430858），中国科学院战略性先导专项B（XDB15020302和XDB15020402）及美国国立卫生研究院基金（GM55425和ES023779）的资助。
    　　文章链接：https://www.pnas.org/content/early/2020/04/28/2001063117
    　　图1 大氧化事件之前（A）与之后（B）微生物抗砷分子机制的演变。
    　　土壤环境科学与技术实验室
    　　2020年4月30日
    2020-04-30
  • 环境化学与生态毒性学国家重点实验室在环境健康研究方面取得进展

    　　中科院生态环境中心环境化学与生态毒性学国家重点实验室刘思金研究组在重金属和纳米材料的健康风险与毒理学机制方面取得进展，并发表综述论文展望未来的发展，相关研究成果于近期发表于Small等学术期刊。
    　　镉和砷等重金属对人体的危害和毒性机制已有很多报道，但仍有诸多未解之谜，例如组织器官之间毒性是否可以相互传递，传递的媒介和传递的机制如何。该研究组发现镉污染地区居民血液中长链非编码RNA MT1DP的表达水平与尿镉含量呈正相关性，统计学分析指示MT1DP是人群镉中毒潜在的生物标志物。进一步发现MT1DP在镉暴露人群肝脏中以外泌体依赖的方式释放入血液中，随后被肾脏细胞摄取并通过调控肾细胞中凋亡蛋白BAX的水平促进镉诱发肾脏毒性（图1）。同时发现长链非编码RNA UCA1与表观遗传调控分子EZH2的相互作用，在砷诱发的细胞G2/M周期阻滞过程中发挥重要作用。这些研究结果揭示了外泌体及其负载的长链非编码RNA在组织器官间毒性的传递和诱发次级毒性方面发挥了重要作用。部分研究结果发表在Advanced Science （Dong and Gao, et al. LncRNA UCA1 antagonizes arsenic-induced cell cycle arrest through destabilizing EZH2 and facilitating NFATc2 expression. 2020; doi.org/10.1002/advs.201903630）和Environmental Pollution （Gao, et al. Liver-derived exosome-laden lncRNA MT1DP aggravates cadmium-induced nephrotoxicity. 2020; 258:113717）等学术期刊。
    　　图1. 肝源性外泌体包载MT1DP加重镉诱导肾毒性机制示意图
    　　纳米技术及其相关产业的可持续发展需要研究其环境健康和安全性。这个领域尽管做了很多工作，但仍然有很多未知和不确定的方面。该课题组最近通过激光显微切割技术，结合共聚焦显微拉曼光谱分析等技术手段，发现了肝小叶中氧化石墨烯（GO）的分布存在区域性差异（zonation pattern），即门管区周围GO的累积量显著高于中央静脉区，并进一步通过细胞测序等组学手段揭示了此区域性差异分布导致的特异性损伤和作用途径（图2），相关成果发表于ACS Nano（Wu, et al. Graphene Oxide Causes Disordered Zonation Due to Differential Intralobular Localization in the Liver. 2020;14:877-890）。同时发现GO可以通过激活TGF-β-Smad2/ 3信号通路驱动EMT进程，导致肿瘤细胞肺部转移增强，相关工作发表于ACS Nano（Zhu, et al. Graphene Oxide Promotes Cancer Metastasis through Associating with Plasma Membrane To Promote TGF-β Signaling-Dependent Epithelial-Mesenchymal Transition. 2020;14:818-827）。此外，该课题组将抗酗酒药物双硫仑（disulfiram, DSF）纳米化成功应用于抗肿瘤研究，相关成果在线发表于Theranostics （Ren and Feng, et al. Dithiocarbamate-Copper Nanocomplex Reinforces Disulfiram Chemotherapeutic Efficacy through Nuclear Targeting. Theranostics 2020; doi:10.7150/thno.45558,online advance article）。
    　　图2. 氧化石墨烯在肝脏中区域性积累和选择性损伤的机制示意图
    　　该课题组综述和展望了纳米毒理领域的发展方向和亟待开展的研究（图3），包括：1. 环境中的纳米材料：未来需要开发更高效的提取、分离、表征、鉴定方法以研究复杂真实环境介质中的纳米材料。2. 纳米材料的环境转化：原始态材料在环境中的化学和生物转化，以及转化引发的理化性质变化对迁移、分布与毒性效应的影响。3. 真实暴露条件下的健康风险：需要开发、优化纳米材料的暴露方式和剂量以模拟真实环境中的暴露，并揭示环境转化、污染物共暴露、继发性效应等因素对其健康风险的改变。 4. 建立技术框架和标准：未来应发展更高效的测定工具、更丰富的表征手段以探索纳米材料的理化性质与构效关系，以期建立纳米材料毒性评价的技术框架和标准。相关综述与展望发表与Small （Liu and Xia. Continued efforts on nanosafety is critical to maintain sustainable growth of nano-industries. 2020; e2000603. doi: 10.1002/smll.202000603. Online ahead of print）。回答这些问题和挑战，有助于设计和生产更安全的纳米产品，降低其环境健康风险，从长远来看将促进纳米产业的可持续发展。
    　　图3. 纳米毒理与健康风险研究未来的发展方向示意图
    　　论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202000603
    　　环境化学与生态毒理学国家重点实验室
    　　2020年4月28日
    2020-04-28
  • 杨敏研究组在制药废水安全处理理论研究和技术开发方面取得系列进展

    　　世界卫生组织将抗生素抗性列为本世纪健康领域的最大挑战之一。作为世界上最大的抗生素生产和使用国，我国面临更大的挑战。杨敏研究组在国家自然科学基金重点项目（21437005）、重大项目课题（21590814）等支持下，针对抗生素生产废水高含抗生素的特征，围绕抗生素胁迫下抗药基因的产生规律与传播机制等关键科学问题及其阻断技术开展系统研究，在基础理论和工程应用上均取得重要突破。
    　　率先开展了针对土霉素、青霉素、红霉素等各种抗生素原料药生产废水处理设施的调查，发现在高浓度抗生素存在下，废水生物处理系统无法正常运行，而且单一的抗生素就会导致细菌产生严重的多重抗药性。从土霉素废水处理设施出水和下游河流中分离的277株细菌中，同时对5种以上抗生素具有抗性的菌株比例高达近80%。在细菌群落水平上揭示了不同类型抗生素压力下废水处理系统中抗性发展机制的差异，发现I型整合子在链霉素体系的抗性发展中发挥关键作用，转座子和质粒在土霉素体系的抗性发展中发挥关键作用，而宿主选择作用是替加环素系统抗性发展的主要机制。
    　　在废水进入生化处理系统前消除抗生素选择压力是控制抗药基因在污水处理系统中产生和传播的关键。为此，开发了针对制药废水中抗生素定向去除的强化水解预处理技术，以及用于去除生化出水中残留的抗生素水解产物的氧化吸附技术，通过技术集成形成抗生素生产废水处理成套技术，在河北省两个土霉素生产废水处理系统（处理能力分别为800和1000m3/d）工程改造中得到成功应用，并正在行业内推广。
    　　相关成果在Environ. Sci. Technol.、Water Res.、Environ. Microbiol.、Appl. Environ. Microb.等杂志上发表论文20余篇，引起了国内外学术界和行业的高度关注。从2013年开始应世界卫生组织（WHO）邀请参加了三次环境抗生素和抗药性控制专家会议，并作为责任专家参加了“WHO水、卫生、耐药性政策导则”（WHO WASH-AMR, 2020）的编写，负责其中的“行动领域5：抗生素生产-减少对水环境中抗生素的排放”。
    2020-04-20
  • 俞文正组在腐殖酸诱导矿物转化研究中取得新进展

    　　铁是地球上第四丰富的元素，它可以与C、N、O、S等元素形成络合物，是几乎所有生物 必需的元素。同时二价与三价铁之间的氧化还原反应是影响营养元素和重金属生物地球化学循环的重要因素之一。因此，了解和揭示这些含铁矿物在自然环境中的转化和结晶机制至关重要。
    　　以往的研究表明，矿物转化发生在实验条件下，通常需要高温高压、特定的pH值和更高 的铁浓度。通过对结晶机制（Ostwald ripening和Oriented attachment）的研究，发现成核的自由能势垒的大小是决定粒子性质和产生粒子数的重要因素。在较低的浓度、温度和压力下，自由能势垒相对较大，因此在经典模型预测的自然环境中，成核和生长的现象应该很少。然而，众所周知自然界中矿物转化无时无刻不在发生，如果能将这种转化机制应用到水处理工程中，将会以最小的成本极大地改善水质。遗憾的是，在自然环境下的结晶路径还没有很好的建立，需要进一步的研究。
    　　俞文正研究组发现腐殖酸可以与菱铁矿表面释放的亚铁离子螯合形成Fe(II)-HA络合物， 从而加速铁元素从菱铁矿表面脱落并被水中的溶解氧氧化；由于Fe(II)-HA络合物使Fe原子彼此之间保持在足够短的距离内，通过团聚、结晶形成非晶前体纳米颗粒（前驱体）- 六线水铁矿。研究发现该前驱体能够有效地将低浓度的多离子络合物转移到结晶部位。 因此，在腐殖酸的作用下，初级纳米铁晶体尽管在空间上彼此分离，但仍能实现晶体排列。这些发现对理解自然环境中铁矿物转化以及营养元素的迁移转化具有重要意义。这些结果不仅支持了前驱体是单晶附着的必要前体假设，而且证实了晶体生长的基本步骤 。
    　　该研究由中心博后邢波波、英国帝国理工学院Nigel Graham教授和俞文正研究员等撰写 了题为“Transformation of siderite to goethite by humic acid in the natural environment”的文章并发表在Nature系列刊物《Communication Chemistry》。
    　　图1合成菱铁矿表征数据
    　　图2 合成菱铁矿与腐殖酸反应后产物表征
    　　图3 矿物转化示意图
    　　文章链接：https://www.nature.com/articles/s42004-020-0284-3
    　　环境水质学国家重点实验室
    　　2020年3月26日
    　　
    2020-03-26
  • 杨敏组提出基于敏感人群群体响应的嗅味风险评估方法学构建和应用

    　　饮用水嗅味问题一致是我国自来水投诉的重要原因，然而对于个体来说闻到嗅味并不一定直接导致健康危害。因此，以个体直接健康危害为终点的传统风险评价方法出现问题，也即是以嗅味导致的个体健康为嗅味风险几乎为零可以忽略。然而事实上，嗅觉作为人类生存必需的感官之一，可以帮助人类感知危险，并通过直觉和潜意识驱动我们的行为响应。这些嗅味引发了多起公共事件，例如2007年的无锡自来水嗅味事件，和2014年兰州自来水嗅味事件。因此，人类对饮用水异味的过度响应可以引发公共卫生事件。不同于其他化学污染指标，一般情况下水中由2-甲基异莰醇和土臭素等导致的土霉味问题不会对人体造成直接的健康影响，但是会导致用户对饮用水安全性的担忧，进而产生一定的社会影响。然而，在进行异味问题风险评估时，其潜在的社会影响往往被忽视，进而导致风险被低估。
    　　和传统的风险评价相比，存在以下几个突破：1. 在社会系统群体响应作为评估终点，从个体层次上升到了系统层面，为定量风险评价方法开拓了新的评估思路。可广泛应用到一些被忽略的风险评估，特别是公共事件的定量评估。2. 定量了人群中存在敏感人群，这些人群由嗅味触发心理直觉响应和进而影响行为决策，这些行为可能通过自媒体传播触发其他亚敏感人群，最终影响继续放大形成蝴蝶效应，进而对社会系统中基础设施进行冲击，例如超市等。3.采用社会负担作为衡量系统危害度量，为更高层次风险评估的可测性提供了方法。
    　　该成果方法对于传统风险评估方法理论体系具有填补多年短板的意义，将有助于环境政策制定、保障饮用水安全。该成果，由王春苗，安伟、于建伟等人撰写了题为“Assessing the hidden social risk caused by odor in drinking water through population behavioral responses using economic burden”（基于人群行为响应产生的经济负担评估饮用水异味问题的潜在风险）的文章并发表于刊物《Water Research》。
    　　图1. 嗅味触发敏感人群居民抢购包装水导致不敏感人群进入抢购行列
    　　此图来自http://news.sina.com.cn/o/2007-05-31/025911927405s.shtml
    　　图2. 人群对嗅味存在敏感性分布
    　　图3. 不同敏感人群存在行为决策响应模式
    　　论文链接： https://doi.org/10.1016/j.watres.2020.115507
    　　中国科学院饮用水科学与技术重点实验室
    　　2020年3月12日
    2020-03-12
  • Chemical Reviews发表曲广波等在黑磷性质-活性关系的综述

    　　作为单元素二维半导体，黑磷具有高迁移率、各向异性、可调带隙等独特性能，黑磷纳米材料在催化能源、光电器件、生物医学和阻燃剂等领域具有广泛的应用前景。然而，目前对黑磷与生物系统的相互作用规律和机制的研究十分欠缺，这限制了黑磷纳米材料的高效和广泛应用。基于近年来的研究基础，中国科学院生态环境研究中心江桂斌课题组曲广波等与深圳先进技术研究院喻学锋团队合作，撰写了题为“Property－Activity Relationship of Black Phosphorus at the Nano？Bio Interface: From Molecules to Organisms”（黑磷纳米生物界面的性质-活性关系：从分子到生命体）的综述。该文章作为封面文章发表于化学领域的权威刊物《Chemical Reviews》。
    　　在黑磷的应用过程中，黑磷在生物体及微环境中形成了相互作用的复杂界面。黑磷-生物界面的本质是在黑磷表面和生物分子或结构表面之间形成的动态接触部位，这些区域大多存在于在含氧和水的生物微环境中。根据生物界面的复杂程度，黑磷-生物界面可分为黑磷-液体、黑磷-分子、黑磷-生物结构、黑磷-细胞和黑磷-生物个体等多个层次的界面（图1）。进入生物体后，明确黑磷与生物系统在黑磷-生物界面上的相互作用方式对于研究其生物效应与医学应用十分重要。这种相互作用这直接影响其在组织中的累积和分布、细胞特异性吞噬与亚细胞的定位以及后续触发的生物学效应。因此，深入理解黑磷-生物界面及其相互作用是提高其应用效率和降低其负面影响的前提。
    　　图1：黑磷-生物系统界面及其相互作用示意图。
    　　本综述系统讨论了在黑磷纳米材料（黑磷烯）的物理化学特性、界面性质及其相关的生物效应。除总结了在黑磷-生物界面上形成的相互作用方式外，还综述了黑磷应用过程中可能的多种暴露方式以及进入体内后的生物分布、细胞摄入与细胞内分布。总结了黑磷引起的多种生物效应以及基于效应调控的医学应用。综述同时讨论了黑磷的环境行为和其进入环境后引起的潜在的环境风险。基于对黑磷-生物界面知识的积累与其生物效应的分子机制，研究团队还综述了黑磷纳米材料的安全设计方法和改变黑磷界面理化性质的策略。特别是如何增强黑磷的化学稳定性和调节黑磷-生物相互作用等，这是影响黑磷生物效应的关键。这篇综述有助于研究者深入理解黑磷-生物界面、生物活性、应用中面临的挑战和相应策略，这些方法将有效促进黑磷这一新型二维纳米材料在各个领域的探索和实际应用。
    　　论文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.chemrev.9b00445。
    　　环境化学与生态毒理学国家重点实验室
    　　2020年3月4日
    　　
    2020-03-04
  • 汪海林组发现双酚A/S的表观遗传毒性作用新通路

    　　中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室汪海林研究组在双酚类内分泌干扰物的表观遗传效应研究方面取得新进展，相关研究成果近日在线发表于Environmental Health Perspectives (Role of TET Dioxygenases and DNA Hydroxymethylation in Bisphenols-stimulated Proliferation of Breast Cancer Cells, doi 10.1289/EHP5862)。 
    　　环境内分泌干扰物严重威胁生物体和人体的健康，阐明环境内分泌干扰物对动物生长发育的毒害影响及其确切的作用机制非常必要。双酚A (Bisphenol A, BPA) 和双酚S (Bisphenol S, BPS)是典型的环境内分泌干扰物，它们通过调控雌激素受体 (estrogen receptor, ER)介导的信号通路，能够对生殖系统、肝脏、乳腺产生损伤，同时与肥胖症、糖尿病以及胎儿畸形也存在关联。基因组表观遗传状态的改变是环境内分泌干扰物对生物体产生毒害效应的一个重要机制。DNA羟甲基化，即5-羟甲基胞嘧啶 (5-hydroxymethylcytosine, 5hmC)，是由TET (ten-eleven translocation) 酶介导的、催化氧化DNA 5-甲基胞嘧啶 (5-methylcytosine, 5mC) 而形成的，在胚胎发育、大脑功能以及癌症发生等方面发挥着重要作用。最近的报道指出BPA和BPS可引起小鼠血细胞DNA羟甲基化水平的改变。但是，尚不清楚它们是否改变乳腺细胞的DNA羟甲基化，以及产生的表型与作用机制如何？ 
    　　针对以上问题，汪海林研究组综合利用多种化学、生物学与毒理学技术，深入研究了ER受体与TET蛋白以及5hmC之间的相互作用关系，以及它们在双酚类内分泌干扰物诱导的乳腺癌细胞增殖中的作用。结果表明，BPA和BPS能够显著促进人乳腺癌细胞MCF-7的增殖并降低基因组DNA 5hmC的水平。在这个过程中ER alpha起着关键的调控作用。同时，研究发现，作为催化DNA 5mC氧化的关键酶之一， TET2蛋白在这个过程中也起着重要作用，可抑制细胞增殖，并且TET2的表达受ER alpha受体的负调控。进一步的机制研究发现，ER alpha通过上调DNA甲基转移酶 (DNA methyltransferase，DNMT) 的表达，以及DNA甲基转移酶作用于TET2基因启动子区域，提高其甲基化水平进而抑制了TET2基因的转录和表达。 
    　　基于以上结果，汪海林研究组提出了一条双酚类内分泌干扰物引起乳腺癌细胞增殖的表观遗传负反馈调控信号转导通路（见下图）：即ERa-DNMT-TET2通路。在正常生长条件下，TET2/DNA羟甲基化抑制乳腺癌细胞的过度增殖。当细胞暴露于BPA或BPS后，与ER alpha受体结合并促使ER二聚体的形成，经磷酸化激活后的ER二聚体转位入核，与DNMT基因启动子区域结合促进DNMT基因的转录表达，转录翻译后的DNMT蛋白结合到TET2基因启动子区域提高了其CpG岛的甲基化水平，抑制了TET2基因的转录和表达，进而降低了基因组5hmC水平，最终促进了乳腺癌细胞的增殖。这项研究首次建立了环境污染物-TET2-DNA羟甲基化-细胞增殖之间的关联。 
    　　该研究结果以期用来进一步深入了解双酚类环境内分泌干扰物的毒害效应及机制，为污染物毒理致病效应的早期检测、预测和治疗提供新的生物标记；而且，考虑到表观遗传变化的可逆性，也为制订疾病有效的防治策略和用药方案提供理论支持。 
    　　本研究得到了国家自然科学基金，科技部重点研发项目、中科院前沿项目等的资助。博士后李哲为论文第一作者，现在山东省科学院工作。 
    　　论文链接：https://ehp.niehs.nih.gov/doi/10.1289/EHP5862  
    　　ER alpha通过上调DNMT介导的TET2启动子甲基化促进BPA/BPS诱导的细胞增殖 
    　　环境化学与生态毒理学国家重点实验室
    　　2020年3月2日
    2020-03-02
  • 贺泓院士团队在氮氧化物净化方面取得系列重要研究进展

    　　在国家自然科学基金项目（项目编号：21637005，51822811）等资助下，贺泓院士团队（中国科学院生态环境研究中心、城市环境研究所）在铜基小孔分子筛催化剂用于氨选择性催化还原氮氧化物（NH3-SCR）研究方面取得重要研究进展。研究成果相继表发在：Appl. Catalysis B: Environmental（2篇），Catalysis Science and Technology和Chemical Engineering Journal上。
    　　氮氧化物(NOx)是造成大气灰霾、光化学烟雾和酸雨的重要前体污染物。柴油车尾气是NOx排放的主要来源之一，氨选择性催化还原（NH3-SCR）是目前应用最为广泛和有效的柴油车NOx排放控制技术，高效稳定的NH3-SCR催化剂是该技术的核心之一。Cu-SSZ-13小孔分子筛由于其优异的脱硝活性和水热稳定性，已成功应用于欧洲和美国柴油车NOx净化。传统的Cu-SSZ-13制备方法是以N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵（TMAdaOH）为有机模板剂水热合成SSZ-13，再经铵离子和Cu离子多次交换及焙烧得到。该方法价格昂贵且步骤繁杂、能耗高。本研究采用廉价易得的铜氨络合物（Cu-TEPA）作为模板剂，原位合成了Cu-SSZ-13分子筛，并经过简单的一步后处理，得到了活性和稳定性优异的Cu-SSZ-13催化剂。相关成果发表在Appl. Catal. B (2020, 266, 118655)上。
    　　https://sciencedirect.xilesou.top/science/article/abs/pii/S0926337320300709 
    　　尽管Cu-SSZ-13小孔分子筛催化剂具有优异的水热稳定性，但经850 ℃以上的水热老化后，仍会出现严重的失活现象。鉴于此，本研究制备并考察了同样具有八元环孔道结构的Cu-SSZ-39分子筛。Cu-SSZ-39具有比Cu-SSZ-13更优异的水热稳定性，即使经过850 ℃-16 h的水热老化，仍然保持了优异的NOx净化效率。其原因在于，SSZ-39具有比SSZ-13更弯曲的孔道结构，这一结构特性可以有效抑制水热老化引发的脱Al过程和铜物种的积聚。由于其超高的水热稳定性，Cu-SSZ-39分子筛催化剂有望应用于满足我国国VI标准的柴油车尾气净化。相关成果发表在Appl. Catal. B (2020, 264, 118511)上。同时，针对Cu-SSZ-39催化剂在柴油车上的应用，还系统考察了SO2和碱金属等毒性成分对Cu-SSZ-39活性和水热稳定性的影响及作用机理，为催化剂性能提升提供了理论依据。相关成果发表在Catal. Scie. Technol. (https://doi.org/10.1039/C9CY02186H)和Chem. Eng. J.（2020, 388, 124250, https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.124250）上。
    　　https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319312573 
    　　
    2020-02-28
  • 江桂斌组在黑磷纳米片(BPNSs)对小球藻的研究中取得新进展

    　　中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室江桂斌课题组曲广波等在黑磷纳米片(BPNSs)对水生生物的毒性研究中取得新进展，相关成果于本月分别在线发表于Environmental Science & Technology Letters和Environmental Science & Technology。
    　　黑磷在电子、能源、医疗和环境保护等诸多领域具有巨大应用潜力。黑磷在使用过程中的环境健康风险受到广泛关注。本研究以模式水生植物小球藻和单细胞原生动物嗜热四膜虫为研究模型，对BPNSs的毒性及机制进行了系统研究。
    　　对于小球藻的研究表明，低浓度BPNSs 可促进小球藻的生长，而高浓度BPNSs则抑制其生长。代谢组学分析揭示了BPNSs的暴露会干扰小球藻内碳水化合物、脂肪酸、核苷酸和及氨基酸代谢。单细胞质谱的结果说明，小球藻在暴露黑磷后，细胞内的磷元素随暴露剂量的增加而升高，说明大量的磷元素累积于小球藻内。利用离子色谱串联电感耦合等离子质谱，可以实现水体中黑磷的降解产物的分离和准确定量。而其降解产物主要为PO23-、PO33-和PO43-等离子。这些降解产物可被小球藻吸收。研究巧妙的运用了透析方法，以完全排除细胞外磷酸的影响。结果表明，小球藻对多种磷酸盐离子的摄入是BPNSs暴露干扰小球藻的生长唯一原因，而BPNSs本身并不会导致小球藻的增殖异常。
    　　对于单细胞原生动物嗜热四膜虫的研究表明，以3D拉曼成像等技术为表征手段，发现四膜虫可直接摄入黑磷纳米片。黑磷纳米片通过四膜虫头部的“口器”被食物泡包裹进入到四膜虫细胞内，并导致四膜虫细胞畸形、大量纤毛脱落和细胞膜碎裂。与小球藻不同，除降解产物的影响外，四膜虫细胞内累积的黑磷纳米片也在其毒性中起重要作用。黑磷纳米片均可诱导小球藻和四膜虫细胞两类单核生物内的氧化应激，这是黑磷纳米片诱导的水生生物毒性的机制之一。BPNSs的多种降解产物的环境释放、累积和效应需受到进一步的关注。
    　　该研究得到了国家自然科学基金委，中国科学院青年创新促进会支持。
    　　论文链接1：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.estlett.9b00726
    　　论文链接2：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.9b05424
    　　
    2020-01-02
  • PNAS发表吕永龙团队关于中国能源碳排放驱动力的成果

    　　中国科学院生态环境研究中心吕永龙研究员团队在可持续发展研究方面又取得重要进展，其题为“中国能源相关行业碳排放变化驱动力（Drivers of change in China’s energy-related CO2 emissions）”的研究成果于2019年12月23日在国际著名期刊《美国国家科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences（PNAS））上发表（doi.org/10.1073/pnas.1908513117）。
    　　刚刚过去的2018年恰逢我国改革开放40周年，中国经济发展在这40年中取得了举世瞩目的发展成就，成为全球第二大经济体。经济的快速发展也带来了诸多生态环境问题，其中之一就是能源活动碳排放的快速增长。目前全球碳排放量最大的国家是中国，其占全球碳排放量的30%左右。在全球碳排放空间日益紧缺的背景下，各国都在积极探索如何通过低碳转型有效控制碳排放增长。研究中国自改革开放以来的碳排放增长的影响因素及其变化特征，有助于提高碳排放控制政策的科学性和可操作性，同时也能为其他新兴经济体提供有益的启示和借鉴。
    　　文章采用物料平衡法核算了改革开放40年（1978-2018年）中国能源活动碳排放量；利用Kaya公式、对数平均迪氏因素分解法（LMDI）对影响能源活动碳排放量的4个主要驱动因子（人均GDP、人口、能源强度、碳强度）开展了因素分解，结合中国在每个五年规划中出台的宏观经济政策，分析了4个驱动因素对碳排放变化的贡献率；并利用计量经济学Johansen协整检验验证了LMDI分解结果。
    　　文章认为中国经济增长和能源活动碳排放增长仍保持较强的耦合关系，并且能源活动碳排放与人口增长率、人均GDP、能源强度和碳强度存在长期均衡关系。文章发现1978-2018年间中国能源活动碳排放量增长82.75亿吨（图1），其中人均GDP和人口分别拉动增长约145.6和12.9亿吨，增长贡献率分别为176%和16%；能源强度和碳强度分别抑制排放-65.2和-20.5亿吨，增长贡献率分别为-79%和-13%（图2）。文章还发现宏观经济政策通过影响相关指标的变化直接影响碳排放量变化，具有代表性的是中国2001年加入世界贸易组织，巨大的国际市场需求促使国内高耗能行业扩张，从而开启了碳排放量快速增长阶段。文章最后指出中国能源活动碳排放在近期仍将继续保持低速增长，未来10-15年将是中国兑现碳排放峰值承诺的关键期，控制碳排放增长速度以至于实现碳排放峰值，需要努力做到经济增长低碳转型、能源系统低碳转型、消费模式低碳转型。
    　　文章通讯作者为中国科学院生态环境研究中心的吕永龙和奥斯陆大学的Nils Chr. Stenseth教授，第一作者为吕永龙教授的博士研究生郑晓奇，共同作者包括苑晶晶、Yvette Baninla、张盛、Dag O. Hessen、Michael Obersteiner、陈德亮等。参与此项研究的单位包括：中国科学院生态环境研究中心、中国人民大学环境学院、厦门大学、中国科学院大学、奥斯陆大学、清华大学、美国奥本大学、奥地利国际应用系统研究所和瑞典哥德堡大学。
    　　该研究成果得到了国家重点研发计划项目（2017YFC0505704）、国家自然科学基金重点项目( 41420104004和71761147001)、中国科学院重点部署项目（KFZD-SW-322）等的支持。
    　　图1 1978-2018年中国能源活动碳排放量变化 
    　　图2 1978-2018年不同影响因素对碳排放的贡献率 
    　　全文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.1908513117
    　　
    2019-12-24
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