科研进展
  • 祝贵兵研究组在湿地岸边带氮循环领域取得系列进展
      湿地岸边带作为连接内陆水体与陆地生态系统的交界面,不仅是氮循环反应的“热区”,亦是温室气体——氧化亚氮的高释放区。前期大量研究表明湿地岸边带系统能够有效拦截陆源污染和净化水体,但其微观机理仍不清楚。 
      课题组通过构建针对各氮循环反应微生物功能基因的高通量测序分析、同位素示踪技术等方法解析不同氮循环反应过程,对湿地岸边带系统各界面开展全面系统研究。目前已取得一系列研究进展,分别发表在土壤学、环境微生物学、环境科学与工程领域的TOP杂志,充分体现了多学科交叉的特点。分述如下: 
      (1)构建了针对厌氧氨氧化菌功能基因(hzsB基因)的高通量测序技术,并应用于青藏高原高海拔梯度厌氧氨氧化细菌的多样性和群落组成研究。结果显示在641米到5033米高度两种土壤类型中存在三种已知厌氧氨氧化菌属(Candidatus Brocadia、Candidatus Jettenia、Candidatus Kuenenia)。其多样性、群落组成和丰度并未显示出显著的海拔效应,而旱地土壤比湿地土壤具有更高的厌氧氨氧化菌多样性。研究成果发表于《MicrobiologyOpen》。 
      (2)旱地土壤氮气产生过程主要发生在20 cm以上表层土壤,与厌氧氨氧化、n-damo两种新型氮循环过程相比,反硝化是氮气产生主导过程(85.0-99.0%)。而在亚表层及深层土壤,则由厌氧氨氧化反应主导氮气产生过程(65.4-79.4%)。研究成果发表于环境微生物学TOP期刊《Environmental Microbiology》。 

      (3)分析与厌氧氨氧化菌共存的菌种可知,新型产氮气过程硝酸盐型厌氧甲烷氧化菌n-damo零星分布于全球表层土壤和深层土壤(最深达63 m),表明旱地土壤不能为damo菌生长代谢提供良好的生境,因此局限了旱地土壤在全球CH4循环中的潜在作用,研究成果发表于土壤学TOP期刊《Soil Biology Biochemistry》。 

      (4)前期已知,好氧氨氧化过程可在多种环境中为厌氧氨氧化反应提供关键底物亚硝酸盐,对其执行菌种AOA和AOB的研究表明,被激活的AOB过程主导氨氧化过程,比细胞速率的提高是AOB速率提高的根本原因,关键执行菌属为Nitrosomonas,研究成果发表于环境科学与生态学权威期刊《Science of the Total Environment》。 
      (5)通过测定冬季和夏季湖泊岸边带的氧化亚氮产生速率以及反硝化微生物,来研究氧化亚氮产生的微生物机制。发现氧化亚氮生产者(nirS,nirK)和氧化氮还原者(nosZ clade I和nosZ clade II)在湖泊岸边带的分布具有显著的异质性。nirS和nosZ clade I 型反硝化作用在开阔水体沉积物(持续淹水区)中占优势。而在代表非持续淹水区的样品含有更多的nirK型反硝化菌和 nosZ clade II型反硝化菌。最终得出反硝化微生物的群落结构影响氧化亚氮产生速率。研究成果发表于环境科学与生态学权威期刊《Science of the Total Environment》。 
      (6)为了改善大型湖泊富营养化状况,发挥岸边带在氮素去除过程中的“热区”作用,我们调查了氮循环主要过程微生物在岸边带和开阔水体中的分布差异。结果显示在巢湖岸边带,不同氮循环微生物群落的结构与分布受到不同环境因子的影响。氨氧化古菌(AOA)和厌氧氨氧化细菌的分布呈现明显的空间异质性;反硝化细菌和DNRA细菌主要受到温度的影响;氨氧化细菌(AOB)丰度受到空间和温度的双重影响,并且在岸边带和开阔水体由不同属主导。研究成果发表于土壤学权威期刊《Journal of Soils and Sediments》。 
      (7)首次在实际生态工程中,人为构建并强化了110公顷的厌氧氨氧化热区工程。结果表明,嘉兴石臼漾湿地的小沟岸边带系统不仅是厌氧氨氧化的热区,还是各个氮循环过程的热区,同时达到温室气体N2O减排的效果。该研究是前期自然生态系统厌氧氨氧化热区研究成果的成功实例,可为水污染高效低耗的生态治理提供更加有效的技术支持。本成果发表于环境科学与工程TOP期刊《Environmental Science & Technology》。 
      (8)基于前期对自然生态系统厌氧氨氧化的研究基础,我们成功富集了颗粒化厌氧氨氧化团聚体,首次筛选出兼具高厌氧氨氧化活性、高生物稳定性和低温室气体N2O释放等优点的优势团聚体,同时深入剖析该团聚体的优势成因。通过高通量对N2O的生成和消耗基因的研究表明,不完全反硝化和不充足碳源是厌氧氨氧化团聚体产生N2O的主要原因。本成果发表于水处理领域TOP期刊《Water Research》。 
      文章列表: 
      Guibing Zhu*, Shanyun Wang, Yixiao Li, Linjie Zhuang, Siyan Zhao, Cheng Wang, Marcel M.M. Kuypers, Mike S.M. Jetten, Yongguan Zhu*, Microbial pathways for nitrogen loss in an upland soil. Environmental Microbiology. 2018. 20(5): 1723-1738. 
      Guibing Zhu*, Mengzi Wang, Yixiao Li, Yu Wang, Hexin Fei, Shanyun Wang, Denitrifying anaerobic methane oxidizing in global upland soil: Spordic and non-continuous distribution with low influence. Soil Biology and Biochemistry. 2018. 119: 90-100. 
      Siyan Zhao#, Linjie Zhuang#, Cheng Wang, Yifei Li, Shanyun Wang, Guibing Zhu*. High-throughput analysis of anammox bacteria in wetland and dryland soils along the altitudinal gradient in qinghai–tibet plateau. Microbiologyopen. 2018. 7(2), e00556. 
      Shanyun Wang#, Weidong Wang#, Lu Liu, Linjie Zhuang, Siyan Zhao, Yu Su, Yixiao Li, Mengzi Wang, Cheng Wang, Liya Xu, Guibing Zhu*, Microbial nitrogen cycle hotspots in the plant-bed/ditch system of a constructed wetland with N2O mitigation. Environmental Science & Technology. 2018. 52(11): 6226-6236 
      Yu Su#, Weidong Wang#, Di Wu, Wei Huang, Mengzi Wang, Guibing Zhu*. Stimulating ammonia oxidizing bacteria (AOB) activity drives the ammonium oxidation rate in a constructed wetland (CW). Science of the Total Environment. 2018. 624: 87-95. 
      Siyan Zhao#, Qing Wang, Jiemin Zhou, Dongdan Yuan, Guibing Zhu*. Linking abundance and community of microbial N2O-producers and N2O-reducers with enzymatic N2O production potential in a riparian zone. Science of the Total Environment. 2018. 642: 1090-1099. 
      Weidong Wang#, Weiyue Liu, Di Wu, Xiaoxia Wang, Guibing Zhu*. (2018) Differentiation of nitrogen and microbial community in the littoral and limnetic sediments of a large shallow eutrophic lake (Chaohu Lake, China). Journal of Soils and Sediments. 2018. DOI : 10.1007/s11368-018-2090-4 
      Guibing Zhu*, Shanyun Wang, Bin Ma, Xiaoxia Wang, Jiemin Zhou, Ruiping Liu. Anammox granular sludge in low-ammonium sewage treatment: not bigger size driving better performance. Water Research. 2018. 142: 147-158. 
    2018-07-24
  • 郭良宏研究组在多溴联苯醚内分泌干扰效应的机制研究中取得新进展
      中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室郭良宏研究组在多溴联苯醚 (PBDEs) 内分泌干扰效应的机制研究中取得新进展,相关成果近日发表于国际著名的环境健康科学期刊Environmental Health Perspectives (Cao et al. 2018)。 
      PBDEs是一类在日常生活中广泛使用的溴代阻燃剂。环境流行病学研究揭示了人体PBDEs暴露与内分泌系统不良健康效应之间的密切相关性。动物实验表明PBDEs暴露可以导致甲状腺激素和雌激素相关的功能受到影响。然而,目前对于PBDEs产生内分泌干扰效应的毒性机制还不明确,对PBDEs在生物体内的作用靶分子、分子起始事件 (MIE) 和有害结局通路 (AOP) 还未完全揭示。 
      郭良宏研究组针对PBDEs的环境健康问题,从分子作用、细胞效应、细胞功能、计算模拟等不同层面,对PBDEs内分泌干扰的毒性机制进行了长期、系统的研究。针对甲状腺激素系统,该组研究了PBDEs的羟基化代谢产物OH-PBDEs与三种甲状腺激素转运蛋白 HSA,TTR和TBG的结合反应,以此评估了污染物对体内甲状腺激素转运的潜在干扰效应 (Environ Sci Technol., 2012; J Am Soc Mass Spectrom., 2014)。还研究了OH-PBDEs与甲状腺激素核受体TR的结合反应,在细胞内对TR介导信号通路的激活效应,证实其可能通过激活TR对甲状腺系统产生干扰效应 (Toxicol Appl Pharmacol., 2013)。针对雌激素系统,该组研究了OH-PBDEs与雌激素核受体ER的结合反应,及在细胞内对ER信号通路的激活效应,揭示了OH-PBDEs可能通过激活ER产生雌激素干扰效应 (Toxicology, 2013)。 
      近期,该研究组在OH-PBDEs导致雌激素干扰效应的分子机制研究取得进展。以往的研究发现OH-PBDEs与ER的结合能力比内源性雌激素E2低几个数量级,所以激活ER可能不是其产生雌激素效应的主要途径。郭良宏组近期的研究工作首次发现OH-PBDEs能够与雌激素膜受体GPER结合,并激活GPER介导的信号通路,进而导致其所调控的细胞迁移功能的改变。实验结果证实OH-PBDEs可通过GPER介导的非基因通路产生快速的雌激素效应,而且产生效应的浓度比ER基因通路低100倍,最低浓度达到100 nM,与人体实际暴露水平接近。因此,GPER信号通路可能是OH-PBDEs在活体上产生雌激素效应的主要途径。 
      以上研究工作得到了中国科学院先导专项B和国家基金委项目的资助。    
      论文链接:  
      1. Environmental Health Perspectives, 2018:  
      https://ehp.niehs.nih.gov/ehp2387/ 
      2. Environmental Science & Technology, 2012: 
      https://pubs.acs.org/doi/10.1021/es2046074 
      3. Journal of American Society for Mass Spectrometry, 2014: 
      https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1387380613003746 
      4. Toxicology & Applied Pharmacology, 2013: 
      https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0041008X13000550?via%3Dihub  
      5. Toxicology, 2013: 
      https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0300483X13000826 
     
    OH-PBDEs通过GPER通路产生雌激素干扰效应 
     
    2018-07-12
  • 土壤分子生态学研究组在环境抗性组学研究中取得重要进展
      从弗莱明发现青霉素开始,抗生素的使用挽救了世界上成千上万人的生命。然而近年来,抗生素的环境效应引发了越来越多的关注——因抗生素滥用导致抗生素抗性基因(ARGs)在环境中累积并威胁公共健康,尤以养殖场、农田、河流等受人类活动影响较大的环境最为典型。事实上,在抗生素被人类使用之前,自然界中生物来源的抗生素一直对环境微生物进行着长期驯化,微生物的耐药性在天然环境中也早已广泛存在。其中,土壤作为一个与人类关系极为密切的生态系统和抗性基因的重要来源,是抗生素环境效应形成的主要场所,但我们对大尺度上天然环境中ARGs的基础背景值及其驱动机制仍然知之甚少。通过对我国从海南到漠河、跨域了近4000公里典型森林生态系统的调查研究,贺纪正等发现这些自然土壤中广泛存在着8个大类共计160余种抗性基因;ARGs的多样性与细菌多样性、草本植物多样性以及可移动遗传原件MEGs的多样性显著相关,其组成也与细菌和草本植物的群落组成密切相关。在考虑空间、气候和土壤等因素的条件下,土壤细菌和草本植物的群落对于ARGs地理格局的形成具有非常重要的影响。该研究揭示了地上地下群落的相互作用对森林生态系统中土壤抗性组大尺度分布格局的影响,对研究环境抗性组学的起源及其演变具有重要科学意义。
      研究成果(Diversity of herbaceous plants and bacterial communities regulates soil resistome across forest biomes)近期发表于环境微生物领域主流杂志Environmental Microbiology。该研究得到了中国科学院战略性先导科技专项(B类)等课题的资助。
        
      论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1111/1462-2920.14248 

    图1 抗生素抗性基因ARGs多样性与细菌(a)、草本植物(b)和可移动遗传原件MEGs(c)多样性及土壤pH之间的回归模型
    2018-05-31
  • 傅伯杰团队研究揭示全球植被变绿长期趋势下植被生长减弱的现象
      植被生长状况是理解生态系统结构和功能的基础,在气候持续变暖的背景下,全球植被生长状况如何是全球生态学关注的热点问题,目前最广泛接受的观点是20世纪80年代初以来全球植被生长增强(变绿)。 傅伯杰团队最新研究结果揭示了1982-2013年期间,被全球植被变绿的长期趋势所掩盖的植被生长减弱现象。这一研究启示了全球变暖背景下,生态系统的变化趋势具有不确定性,其时空动态变化特征需要引起重视,研究成果发表在遥感领域顶级学术期刊“Remote Sensing of Environment”上。 
      该研究利用遥感资料首次在全球尺度采用集合经验模态分解(EEMD)方法分析了1982-2013年植被生长状况的时空演化特征,并采用多种分段线性回归方法进行对比,分析发现:虽然全球植被在整个研究时段内以平均6.9*10-4 NDVI/年的速率增加(P< 0.001),但是其增速在20世纪90年代后已经放缓。三种方法均表明2010年全球植被生长增长速率降至80年代的一半以下, 90年代中期以来,植被变棕的速率和分布范围都出现了增加的趋势,这一现象在北半球中低纬度地区尤为明显。1982-2013年期间,全球植被显著变棕的区域增加了两倍以上。研究给出了全球不同纬度带、土地利用类型的植被生长趋势随时间的演变过程,并发现在所有土地利用类型和北半球所有纬度带中,植被变棕的区域均有增加。研究也提供了不同方法计算的植被生长趋势发生转折的时间。 
      该研究受到国家重点研发计划全球变化及应对重点专项和中科院重点前沿项目的资助。 
      文章链接:https://authors.elsevier.com/a/1X6bY7qzSjUQy 
       
    图1 全球植被变化趋势图。其中(a)GIMMS NDVI1982-2013年间的长期趋势;(b)(c)(d)分别是由EEMD和2种分段线性方法得到的非线性趋势。其中‘G to g’, ‘G to b’, ‘B to g’, ‘B to b’ and ‘Nonsig’分别表示持续变绿,由变绿转为变棕,由变棕转为变绿,持续变棕和不显著变化等5种类型。 
     
        城市与区域生态国家重点实验室  
      2018年5月28日 
    2018-05-29
  • 研究表明中国重大生态工程发挥了巨大固碳效应
      由中国科学院生态环境研究中心、中国科学院沈阳应用生态所、水土保持研究所、武汉植物园、地理科学与资源研究所、遗传发育所等单位承担的中科院战略性科技先导专项“国家重大生态工程固碳量评价”项目的最新研究结果揭示,我国所实施的重大生态工程显著提升了工程区域碳储量和碳汇功能,发挥了巨大固碳效应。这一研究发表在4月17日的美国科学院院刊(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS)上。 
      世纪之交,我国启动实施了天然林资源保护、退耕还林(草)、“三北”防护林体系建设(四期)、长江及珠江防护林体系建设(二期)、京津风沙源治理及退牧还草等重大生态工程。然而,工程区内生态系统碳储量动态及工程固碳增汇效应尚未得到系统全面的阐明。项目组系统分析了6项重大生态工程边界内外生态系统碳密度时空格局变化,研究表明:自2000年至2010年,6项重大生态工程实施对生态系统碳储量和固碳能力提升发挥了重要作用,重大生态工程区内生态系统碳储量增加达到1.5PgC,年均碳汇功能达到132 TgC/年,抵消了同期我国化石燃料燃烧CO2排放的9.4%。其中天然林资源保护工程、退牧还草、三北防护林体系工程(四期)、京津风沙源治理工程、退耕还林工程、长江及珠江防护林体系建设(二期)的生态系统碳汇分别达到68.4、15.5、12.4、5.2、24.6和5.9 TgC/年。以上重大生态工程区生态系统碳汇的56%(74TgC/年)可直接归因于重大生态工程的实施;其中天然林资源保护、退牧还草、三北防护林体系建设(四期)、京津风沙源治理、退耕还林(草)、长江及珠江防护林体系建设(二期)工程的实施,增汇效应分别为14.0、14.7、12.0、7.0、18.0和8.3 TgC/年。由此可见,我国在人为通过陆地生态系统固碳抵消化石燃料燃烧排放方面做出了卓越贡献;同时也表明我国在积极参与全球环境治理,落实CO2减排承诺方面所采取的重要举措。 
      该研究得到了中国科学院战略性科技先导专项和中国科学院青年创新促进会等的支持。 论文第一作者是城市与区域生态国家重点实验室逯非副研究员。
      文章链接:www.pnas.org/cgi/doi/10.1073/pnas.1700294115 
      城市与区域生态国家重点实验室 
      2018年4月18日 
    2018-04-18
  • 贺泓研究组在大气非均相化学和污染物催化净化领域取得系列重要进展
      中国科学院生态环境研究中心贺泓院士研究组在硫酸盐新粒子生成机制、低温选择性催化氨氧化(NH3-SCO)和碳氢选择性催化还原(HC-SCR)氮氧化物方面取得新进展。相关研究成果于近期连续发表在催化领域著名杂志ACS catalysis上(2018,8, 3825;2018,8, 2670;2018, 8, 2699)。 
      硫酸盐作为大气细颗粒物的重要组分,与灰霾成因密切相关。近年来,关于大气中二氧化硫(SO2)向硫酸盐转化机制的研究成为国际大气化学领域的热点和前沿问题。然而,目前对于硫酸盐的生成机制还不十分清楚,现有模式严重低估其实际生成量,表明存在着巨大的未知源。本研究基于量子化学计算和红外光谱等技术发现黑碳气溶胶可以活化O2分子并催化SO2向硫酸盐的转化。该机制以空气中的O2作为氧化剂,不依赖于太阳光,可以在夜间进行,而且大气湿度的增加会进一步降低反应能垒、加速催化过程的进行。该研究揭示了硫酸盐二次粒子爆发增长的一个新的来源,为灰霾追因与控制提供理论基础。 
      氨气(NH3)主要来源于工业、农业、畜牧业以及交通运输业等方面。其存在不仅直接影响环境和人类健康,而且最近的研究表明氨气对我国灰霾的形成有重要的促进作用,因此对氨气的去除具有重要意义。本研究制备了两种以不同粒径(微米和纳米)氧化铝为载体的催化剂,并发现以纳米氧化铝为载体的催化剂(Ag/nano-Al2O3)具有更高的选择性催化氨氧化(NH3-SCO)活性,这是由于Ag/nano-Al2O3催化剂中Ag的粒径更小且具有更多的金属态银(AgNPs),同时含有更丰富的酸性位点,从而促进了氨的吸附和解离。该研究提出了较高的Ag0含量使得NH3持续解离成N2-中间产物,进而在O2的作用下转化成N2和N2O的N2-机理,理论计算结果也表明这种新的机理所需的活化能更低,因此Ag/nano-Al2O3催化剂的低温NH3-SCO活性更高。 
      银/氧化铝催化乙醇-SCR是最高效的HC-SCR组合之一,受到国内外学者的广泛研究。关于银/氧化铝催化乙醇-SCR的高效反应机理却存在争议。部分学者认为,乙醇部分氧化形成的乙酸盐具有高反应活性,是NOx还原的关键中间体物种。研究组前期通过in situ DRIFTS技术首先发现乙醇部分氧化过程中会产生大量表面烯醇式物种,这种物种具有比乙酸盐更高的反应活性。本研究进一步发现银/氧化铝催化乙醇-SCR还原NOx存在低温和高温两种反应机理,分别与乙醇部分氧化产物烯醇式物种和乙酸盐相关。在低温区,烯醇式物种具有远高于乙酸盐的反应活性,因此是低温反应机理的关键物种。在高温区,乙醇部分氧化只生成乙酸盐,因此乙酸盐是高温反应机理的关键物。在低温区,水蒸气促进烯醇式物种及NO2的生成,NO2反过来又促进烯醇式物种的生成,而且NO2具有更高的反应活性。水蒸气主导的这种烯醇式物种与NO2的协同作用最终增强乙醇-SCR的低温活性。该研究揭示了乙醇-SCR的反应机理及水蒸气的重要作用,为设计高效HC-SCR系统提供理论指导。 
      以上研究得到了国家重点研发计划项目和国家自然科学基金项目的支持。 
      相关论文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b04195 
       https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b03799 
       https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b03886 
      大气污染控制中心 
      2018年4月4日 
    2018-04-04
  • 刘思金研究组在重金属等的细胞毒理机制方面取得进展
      中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒性学国家重点实验室刘思金研究组在长链非编码RNA调控镉、砷化物和纳米银的细胞毒性方面取得新的进展。相关研究成果于近期发表于Cell Discovery (2018, 4:5)、Toxicology Letters (2017, 284: 195-204)和Biomaterials (2017, 130:14-27)。 
      重金属镉和砷是广泛存在于自然环境中的污染物,它们通过多种途径进入人体并造成健康危害效应。目前它们的毒理学机制研究主要集中在氧化应激、DNA损伤等方面,而表观遗传机制如长链非编码RNA是否参与调控其毒性了解很少。该研究组发现金属硫蛋白(metallothioneins, MTs)基因家族的一个长链非编码RNA成员MT1DP,在镉的暴露下呈时间和剂量依赖性增加,而MT1DP过去一致被认为是假基因或者垃圾基因,没有生物学功能。本研究发现MT1DP的诱导表达不可或缺的促进了镉诱发的肝细胞死亡。进一步的机制研究揭示,MT1DP与两个靶分子结合,一方面能够与RhoC蛋白相结合并阻止后者经自噬途径降解,最终导致RhoC蛋白含量增加并诱发钙通道的活化和促进胞内镉摄入,最终导致细胞加速走向死亡。另一方面,MT1DP还通过ceRNA(内源竞争RNA)机制与细胞凋亡蛋白MT1H竞争性地与miR-214结合,增加MT1H表达水平以增强镉诱发的细胞死亡效应(详见机制图1)。以上的工作发现了细胞内在的促进镉细胞毒性新机制,并为评价镉的健康危害效应提供新的可能的暴露与效应标志物,相关成果发表于Cell Discovery。该研究组也发现了一个长链非编码RNA—UCA1能够显著拮抗砷化物的肝细胞毒性,相关工作发表于Toxicology Letters。同时,该研究组还发现长链非编码RNA-ODRUL不可或缺的参与调控纳米银诱导的细胞毒性,相关的研究结果发表于Biomaterials。 
      这些研究工作得到了中科院先导专项B、国家基金委项目和国家973项目的支持 
      原文链接1: https://www.nature.com/articles/s41421-017-0005-y  
      原文链接2: https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/29248574   
      原文链接3: https://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed/28351005 

    图1 长链非编码RNA—MT1DP促进镉诱发细胞死亡的机制图 

    图2 长链非编码RNA—UCA1拮抗砷化物细胞毒性的机制图 

    图3 长链非编码RNA—ODRUL参与调控纳米银细胞毒性的机制图 
    环境化学与生态毒理学国家重点实验室 
      2018年2月5日 
    2018-02-05
  • 郝郑平研究组在微量乙烯低温催化去除方面取得重要进展
      中国科学院生态环境研究中心郝郑平研究组在微量乙烯污染物的低温催化去除方面取得新的进展,相关研究成果于近日发表在著名的催化杂志ACS Catalysis 上(ACS Catalysis, 2018, 8, 1248-1258)。 
      微量乙烯催化去除的难点是低温下污染物的C=C δ和π化学键的活化,最早是由该研究组在介孔氧化钴担载纳米金催化剂上实现的(J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 2608–2613),后来日本的Atsushi Fukuoka研究组报道了中孔氧化硅担载铂催化剂用于微量乙烯低温催化去除(Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 6265–6268)。ACS Catalysis报道的研究在传统的微孔分子筛催化剂上实现了乙烯低温下的催化氧化,克服了以往催化剂合成复杂、载体水热稳定性差的缺点,研制的Ag/ZSM-5催化剂具有合成方法与制备工艺简单等优点。研究揭示了污染物去除的催化反应机理,发现催化材料的稳定性主要受载体的酸性和反应过程中水的影响,研究为低温条件下微量乙烯污染物的去除与检测提供了技术基础。 
      该研究得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金重点项目和中科院前沿科学研究重点计划项目的支持。 
      原文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.7b02410 
      环境纳米室
      2018年1月22日 
    2018-01-22
  • 束继年研究组在新型离子源研究方面取得重要进展
      中国科学院生态环境研究中心大气环境科学实验室气溶胶化学研究组杨波等人在新型离子源技术和原理上取得重要进展,其研究结果近期发表在分析类TOP期刊Analytical Chemistry上(dx.doi.org/10.1021/acs.analchem.7b04122)。 
      挥发性有机物(VOCs)是继SO2、NOx、气溶胶和臭氧污染后凸显的又一大气污染问题。目前,VOCs的在线分析仪器主要为质谱,离子源作为质谱的核心组件,其稳定性和离子化效率是检测灵敏度的决定因素之一。真空紫外光电离方法是传统的电离方法,其优点是可以实现软电离,缺点是电离效率受到分析物电离能和电离截面的限制。然而,束继年组在2016年发现在光电离中加入一定量的CH2Cl2,可使待测物信号增强近百倍,且电离过程不受分析物电离能的限制,该奇特现象首次发表于Sci. Rep. 6, 36820 (2016)。2017年,杨波助理研究员在课题组前期工作基础上进一步使信号强度增益提高到1000倍以上,对含氧VOCs的检测灵敏度达到数万cps/ppbv,比在线测量VOCs最灵敏的商业化仪器(PTR-MS)检测灵敏度高2?3个数量级;并通过对质子来源的确定、单光子过程的表征以及反应能的计算提出了由ion-pair态CH2Cl2诱导的激发态质子转移理论。Ion-pair态是一种重要的激发态,其数量大于等于价键激发态的数量,早在1932年就有人发现它的存在,并认为这类电子构型储存着大量能量,但该属性从未在实际应用中体现出来。在新发现的电离过程中,加入的CH2Cl2受真空紫外光激发形成的ion-pair态CH2Cl2,相当于一个能量储存库,通过与载气中痕量H2O及待测物分子的超距作用,引发复合物分子重组,最终将光能和重组能同时释放用于正负离子的产生。这种新型电离方法,在原理上和技术上都是完全独创的,目前已申请10余项国家专利,其中有2项已授权(ZL201620226677.1, ZL201610967193.7)。该技术可能为VOC高灵敏在线检测技术的发展带来革命性影响。 
      该研究得到了基金委重大仪器专项,中国科学院战略性先导科技专项B以及面上基金的支持。 
      大气环境科学实验室 
      2017年12月25日 
    2017-12-25
  • 农村环境研究站无人机大气立体监测系统建设完成
      近年来,随着我国大气污染问题日益凸显,大气污染科学监控迫切需要全方位精细化监测,其中立体化监测地位越发重要。针对我国大气污染的高复合性特点,中国科学院生态环境研究中心痕量气体大气化学研究组联合南京信息工程大学、首控制造技术有限公司、先河环保科技股份有限公司以及斤技科技(北京)有限公司等高校和企业,攻克低功耗大流量颗粒物采样技术以及多通道真空气体采样技术等关键技术,结合无人机技术、无线遥控技术、机载遥感技术、传感器监测技术等相关技术,成功研制了一套无人机大气立体监测系统。该立体监测系统不仅具有常规无人机监测设备所具有的传感器监测能力(包括常规气象参数和常规大气污染物),还可实现大气颗粒态、气态以及液态等样品的立体化定点采样,同时还可实时监测大气光化学辐射通量和对地遥感监测,为大气污染全方位立体化诊断提供重要的技术支持。 
      该无人机大气立体监测系统,于12月中旬在河北望都县中国科学院生态环境研究中心农村环境研究站开展了系统实验。在静风重污染天气条件以及大风晴朗天气条件下,分别开展昼夜系统实验。机载监测仪器和采样设备的各项工作指标均达到设定要求,成功绘制大气污染物浓度与温湿度垂直廓线,圆满完成大气颗粒物样品的梯度采集。该立体监测系统的建设完成将为农村大气面源污染的深入研究提供重要工具,也为区域大气氧化性、大气光化学过程及二次颗粒物形成等深入研究提供重要的基础数据。 
      大气环境科学实验室 
      2017年12月18日 
    2017-12-18